量子化学堆砌在复杂的理论知识上，从 Hartree-Fock 方法、密度泛函理论到多组态、多参考态方法，构建了一套从简单到精确的多层次理论框架。这些方法各具特色：Hartree-Fock 方法奠定了量子化学计算的基础；而密度泛函理论以其效率与精度的平衡成为计算利器；更精确的多组态、多参考态方法则能捕捉电子关联效应，适用于强关联体系的研究。然而，这些理论方法的价值不仅在于其数学形式的美感，更在于它们与化学实验的深度互动。当实验观测遇到疑惑——例如反应中间体的捕获、催化活性位点的确认、复杂光谱的解析，量子化学能够将实验观测转变为电子结构描述，定量地做出预测和解释。这种理论与实验的协同，正推动化学研究从经验探索迈向精准设计的新阶段。
而架起量子化学理论与实验研究之间桥梁的，正是日新月异的量子化学计算软件。这些软件通过精巧的算法实现和持续的性能优化，将复杂的理论公式转变为可执行的计算流程，不仅为理论化学家提供了强大的研究工具，也为实验化学家提供了全新的研究视角。从最初功能单一的独立程序，到如今集成多种方法的计算软件和平台，量子化学软件在功能不断增强的同时，其操作复杂度也随之提升，形成了显著的技术门槛。
这一发展趋势与计算化学领域的整体进步相呼应。当前，计算工具的快速革新正推动着量子化学软件向智能化、用户友好化方向快速发展。在这一背景下，星使智算 GaliLeo 平台引入大语言模型和增强信息检索技术，开发了面向计算化学领域的专业 Agent。这些智能助手不仅简化了复杂软件的操作流程，更通过自然语言交互显著降低了使用门槛，代表着量子化学计算工具向智能化转型的重要突破。
本文将重点介绍GaliLeo平台的 PySCF Agent 和 GPU4PySCF Agent 的基本使用方法。在绍之前，有必要对底层计算软件 PySCF 和 GPU4PySCF 进行简要评述 PySCF 作为基于 Python 开发的量子化学计算软件，凭借其模块化架构和开发者友好的特性，已成为新算法开发的重要平台。该软件支持从 Hartree-Fock 到多参考态方法等多种计算方案，但其计算效率受限于严格的计算条件和收敛判据。近年来，随着 GPU 计算技术的快速发展，GPU4PySCF 程序包应运而生。该程序包通过 GPU 加速显著提升了 PySCF 的计算性能，特别是在处理大体系计算任务时展现出明显优势，大大拓展了 PySCF 在实际研究中的应用范围。
执行分子的结构优化。输入后 Agent 会搜索知识库，明确任务的执行步骤：
(a) 输入好的复制吧。输入后 Agent 会复制格式为 config.json 的计算条件配置文件，并询问是否修改：
(b) 不修改则配置完毕：
(c) 若修改，则可令其打开，查看配置文件，并修改，以明确计算基组、泛函、优化器等。用户也可在交互界面自行打开复制来的 config.json 文件进行修改：
(a) 明确计算条件后，Agent 会提醒用户上传分子：
(b) 与 Deepseek 等平台的交互界面设计相同，可在交互界面下方上传分子
(c) 上传后即可执行计算：
step5：继续执行激发态计算：因为步骤与上面结构优化相似，此处不再赘述，仅展示任务开始和结束的情况。
step6：读取和下载计算结果：当前的 Agent 会在执行计算后先向汇报用户简略的计算结果，之后会询问用户是否根据计算日志或文件去读取信息，一般会生成 txt 文件。
(a) 可令 Agent 去读取内容并向用户展示；
(b) 用户可去交互界面“文件”出手动读取和下载文件：
本文使用星使智算旗下GaliLeo平台部署的 GPU4PySCF Agent 执行了分子机构优化和激发态计算任务，PySCF Agent 的使用方法与之相同，未在本文给出。最后，欢迎各位姐妹和兄弟尝试 (GPU4)PySCF Agent，或对本文的内容甚至当前 Agent 的设计给出反馈和建议！
老师好~计算纯小白一枚，想请问 GPU4PySCF Agent 能支持 MOF 材料的单重态和三重态能级计算、自旋轨道耦合系数计算吗？我取了 MOF 一个单胞（原子数 100，含有金属原子）完全按照您的步骤进行结构优化和激发态计算，显示成功完成，但为什么 txt 里什么结果数据都没有呢，只有一条 No valid log data found，这种情况是原子数太多计算量太大不支持，还是我给他的 MOF 团簇结构可能有问题呢？
___-75
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哇！感谢你的反馈！(1) 目前部署的 GPU4PySCF Agent 还不支持周期性边界条件（或者说按材料）计算，但支持分子的计算，比如抽出一个单胞的部分去当作分子算。(2) 对于单重态和三重态的激发能计算 (TDDFT) 是支持的，但是要当作两个任务去进行，一个是算单重态，一个是算三重态；现在 Agent 在执行激发态计算任务时，初始复制过来的"计算条件配置文件" (gpu4pyscf_tddft_config.json)，默认执行单重态计算，如果进行三重态计算，需要将 gpu4pyscf_tddft_config.json 中的 "singlet" 参数改为 false。另外，如果需要计算更多数量的激发态 (默认是 5)，可以同时修改 gpu4pyscf_tddft_config.json 中的 "nstate" 参数。(3) 关于自旋轨道耦合系数计算，目前 Agent 并不支持，ORCA 量子化学软件具备这个功能。(4) a. txt 中读取数据失败，可能是任务实际未能成功执行，这种情况可能连 log 文件也是空白。b. 或者是输入文件的名字解析出问题，现在 Agent 对具有 "-" 的命名处理会有问题，这个问题在整改中，因此暂时建议不要出现含有"-"的命名。c. 还可能是使用的 GPU 的内存不够，因为当前使用 Agent 执行任务，默认使用的是两块 GPU，约提供 45 G 内存，若是这种情况，可缩小计算体系，或者在日后，随着 Agent 发展，使其能根据用户的需要去调配 GPU 数目。此外，用户当前可以通过调整计算条件配置文件的 threads 和 max_memeory 参数设置计算资源。(5) 目前，GPU4PySCF 开发者测试的 TDDFT 的计算尺寸，可以计算上百个原子，但是口述，未有文章报道。已报道的文章是执行单点能、受力和二阶能量导数的计算能力评估，可计算上百原子的体系。
感谢您清晰明了的耐心反馈！这几天抓紧按照您说的又去学习了下匮乏的理论知识，想着给您一个实施反馈。还有以下几点问题和建议想请教您：（1）按您说的抽出单胞去做了结构优化，一直不能输出结果文件，原因是 SCF 未收敛，Agent 建议将 scf_conv_tol 修改为 1e - 8，opt_max_cycle 修改为 200，并更换泛函为 pbe、基组为 6-31g，但无论是让它改还是自己编辑修改，都修改失败，这种情况怎么办呢？（2）请问 Agent 支持做限制性优化吗，具体怎么操作？因为想着是不是原子数太多导致结构优化失败，能否支持固定中心分子，只优化边界处补的氢。（3）Agent 结构优化后的输出文件，可以直接用于后续 ORCA 等软件做计算吗？（4）三重激发态计算目前尚未开始尝试，卡在了第一步结构优化。 建议：（1）可否精简一下命令次数呢，试用下来要跟 Agent 说好几遍“开始吧”，得到的都是相同的“待开始”回复（或者是不是我命令词错误）（2）编辑文件好像不能操作，编辑完点保存没反应，是不是修复一下~
您好是这个文件，编辑刷新后还是没有更改成功。Agent 成功更改了 scf_conv_tol 为 1e - 8，但是后面改基组时，Agent 和自己手动编辑都没成功
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在开发者本地部署的版本中，手动修改文件是可以成功做到的，之后，我们会联系其他开发者重新查看这个问题。另外，从您分享的这个 config 文件来看，其中 "basis": "cc - pvdz" 应该会导致计算出问题，应该是 "basis": "cc-pvdz"。
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感谢您的反馈，下面尝试对您的问题作出回答：(1) 关于 SCF 不收敛是很常见的问题，除了 Agent 提供的放松收敛判据 (scf_conv_tol 修改为 1e-8) 、增加结构优化圈数 (opt_max_cycle 修改为 200)，以及基组和泛函的修改外，还有其他的方法，但尚未被 Agent 支持，您可在微信搜索这篇文章《PySCF 程序包平均场计算的一些收敛技巧》了解。另外，SCF 收敛与计算体系十分相关，如果体系中含有金属元素，基组的选择是要特别考虑的，起码要足够大。此外，可以对金属元素和其他元素使用不同的基组。至于 config 文件修改失败的问题，目前您可再次尝试，在开发者测试中，并不存在这个问题，之后开发者也会进一步查看导致该问题的原因。(2) Agent 尚不支持限制性结构优化，使用 gpu4pyscf 和 pyscf 进行限制性结构优化，需要撰写 constrain.txt 文件以及使用 geometric 优化器进行优化 (benry 优化器好像不支持限制性结构优化)。您可参照 Github 上的这个 Issue [https://github.com/pyscf/pyscf/issues/2176] 了解。(3) Agent 结构优化后输出的文件，包括三个：(a) log 文件，记录计算过程，不可直接给其他量子化学软件使用；(b) h5 文件，保存了一些计算数据，也不可以被其他软件使用；(c) xyz 文件，包含优化后的结构，应该不能被 Orca 直接使用，但可提取其中的坐标信息撰写 Orca 需要的 .inp 文件。(4) 结构优化并非是执行激发态计算的前提条件，如果您的计算体系是从 XRD 拿到的，建议直接使用当前的结构进行激发态计算。最后，您的建议是十分重要的，在使用过程中，确实有这样的感觉，随着日后 Agent 的完善，会对此作出调整，当前这样设置的一部分原因是使得 Agent 进行明确的操作，以避免产生连串的 (像假想一样的) 错误操作。
